اثر پارامترهای بهره برداری مختلف بر روی حذف آموکسی سیلین از محلول‌های آبی با استفاده از فرایند الکتروکواگولاسیون

درسال‌های اخیر، مصرف دارو و دسترسی مردم به انواع داروها به دلیل گسترش بیماری‌ها، پیشرفت علوم پزشکی، داروسازی و پوشش درمانی در جهان افزایش یافته است و ایران یکی از بزرگترین کشورهای مصرف کننده دارو در جهان می‌‍‌باشد (1)، به طوری که از لحاظ مصرف دارو جز 20 کشور نخست جهان به شمار می‌رود و در آسیا بعد از چین مقام دوم را در مصرف دارو دارد (2). در میان همه ترکیبات دارویی، آنتی‌بیوتیک‌ها به علت مصرف بالا برای انسان و دام، توجه بیشتری را به خود اختصاص می‌دهند (3). به دلیل مصرف بالای آنتی‌بیوتیک‌ها غلظت آن‌ها در آب افزایش یافته و سبب کاهش کیفیت آب می‌گردد. به طوری که مطالعات متعددی در دسترس است که غلظت آنتی‌بیوتیک‌ها را در محیط‌های آبی سطحی و زیرزمینی از 1- 100 میکروگرم بر لیتر تایید می‌کند (4). آنتی‌بیوتیک‌ها به دلیل مقاومت بیولوژیکی که دارند معمولا در پساب‌های ورودی به تصفیه‌خانه فاضلاب، آب‌های سطحی، آب‌های زیر زمینی، خاک و ته‌نشست‌ها باقی می‌مانند. این ترکیبات به دلیل نقش بالقوه خود در توسعه باکتری‌های مقاوم به آنتی‌بیوتیک توجه زیادی را به خود اختصاص داده و از این رو یک پتانسیل خطر برای ارگانیسم‌های آبی و خاکی به وجود می‌آورند (5). بیش از 65 درصد مصرف آنتی‌بیوتیک‎ها در جهان و 6/32 درصد مصرف آنها در ایران، به گروه بتالاکتام (پنی سیلین، آموکسی سیلین و آمپی سیلین) تعلق دارد که آموکسی سیلین پرمصرف‎ترین آن‌هاست (6، 7). آموکسی‌سیلین یک آنتی‌بیوتیک رایج است که برای درمان انواع گوناگونی از عفونت‌های باکتریایی نظیر عفونت گوش میانی، گلودرد، ذات الریه، سینوزیت و عفونت‌های دستگاه ادراری تجویز می‌شود. حدود30 تا90 درصد از دوز داده شده می‌تواند در حالت غیر قابل تجزیه باقی مانده و به عنوان یک  ترکیب فعال دفع شوند (8). این ترکیب در میان مواد دارویی دارای کمترین متابولیسم بوده، بطوری که پس از مصرف آن حدود 10-20 درصد جذب بدن شده و 80 تا 90 درصد از طریق ادرار و مدفوع به صورت تغییر نیافته به محیط زیست تخلیه می‌شود (9). حذف و تصفیه زیستی آنتی‌بیوتک‌ها به دلیل وجود حلقه پایدار نفتول (به عنوان ساختار اصلی) و سمیت آن برای میکروارگانیسم‌ها و همچنین تجزیه‌پذیری زیستی کم آن‌ها مشکل است (10، 11). استاندارد قابل قبول سازمان حفاظت محیط‌زیست برای آنتی‌بیوتیک‌ها در پساب حدود 1 میلی‌گرم بر لیتر است (12) از جمله ویژگی‌های این مواد می‌توان به قابلیت تجزیه بیولوژیکی کمتر، سمیت بالا، خاصیت سرطان‌زایی، افزایش آلرژی در انسان، گسترش باکتری‌های مقاوم به آنتی‌بیوتیک‌ها و نظایر آن اشاره کرد (13). مطالعات انجام شده نشان می‌دهد که اغلب آنتی‌بیوتیک‌ها غیر قابل تجزیه بیولوژیکی بوده و بدون تغییر و دست نخورده از تصفیه‌خانه‌های فاضلاب خارج می‌شوند. به عنوان مثال حداکثر کاهش غلظت آموکسی‌سیلین به وسیله روش‌های بیولوژیکی پس از14تا28 روز، 3تا5 درصد بوده است(14). روش‌های متداول حذف آنتی‌بیوتیک‌ها و باقیمانده‌های دارویی از آب و فاضلاب شامل ازن‌زنی (15)، فنتون و فوتوفنتون (16)، الکتروشیمیایی (17)، نانوفیلتراسیون (18) ، انعقاد شیمیایی (19)، تعویض یونی (20)، تابش الکترونی (21) و فرایند جذب سطحی (22) می‌باشد.

یکی از روش های دردسترس و با هزینه نسبتا پایین برای حذف آنتی بیوتیک ها استفاده ازفرایند الکتروکواگولاسیون است این فرایند برای ناپایدارکردن ذرات سوسپانسیون، معلق و آلایندهای محلول می‌باشد. در این فرایند از جریان الکتریسیته برای پیشبرد تصفیه استفاده می شود. الکتروکواگولاسیون از صفحات جفت شده فلزی تشکیل شده است که طبق اصول الکتروشیمی آند به عنوان اکسیدکننده و کاتد به عنوان احیاکننده عمل می‌کنند. در الکتروکواگولاسیون توسط فرایند الکتروشیمیایی عواملی مثل یون های آهن و آلمینیوم تولید می شوند که باعث خنثی شدن بارالکتریکی آلایندها و ذرات کلوئیدی و حذف آنها میشود. الکتروکواگولاسیون شامل انعقاد، لخته سازی و ته نشینی می باشد. نسبت به انعقاد معمولی دارای چندین مزیت است که از آن می توان به بهره برداری ساده، مقدار کم لجن تولیدی، حذف سریع آلایندهای آلی از فاضلاب اشاره کرد و همچنین فلوک هایی که طی فرایند الکتروکواگولاسیون تشکیل می شوند نسبتا بزرگتر، پایدارتر و حاوی مقدارکمتری آب می باشند و به آسانی حذف می شوند (23و24).

بنابراین با توجه به اهمیت و مشکلات زیست محیطی که آنتی بیوتیک آموکسی سیلین به دنبال دارد و کارایی بالای فرایند الکتروکواگولاسیون در تصفیه آلاینده‌ها هدف از این مطالعه بررسی کارایی حذف آنتی‌بیوتیک آموکسی‌سیلین از محلول‌های آبی با استفاده از فرایند الکتروکواگولاسیون می‌باشد.

     بررسی متون:

1. در مطالعه ای که توسط  اکرم اسکندریان و سحر سادات آزاد و همکارانشان تحت عنوان کارایی کربن فعال تهیه شده از چوب چنار و اصلاح شده با کلریدآمونیوم درحذف آموکسی سیلین از محلول های آبی انجام گرفت نتایج نشان داد که بهترین راندمان حذف آموکسی سیلین از محلول های آبی با کربن فعال تولیدی ازدرخت چنار باpH=6  غلظت جاذب 06/0گرم برلیتر و زمان تماس 20دقیقه صورت گرفت کربن تولیدی توانست 05/75 درصد آموکسی سیلین در غلظت 50 میلی گرم در لیتر را حذف کند (25).
2. درمطالعه ای که توسط محمدتقی صمدی و همکارانش انجام گرفت تحت عنوان کاربرد نانولوله های کربنی چند دیواره در حذف آنتی بیوتیک آموکسی سیلین از محیط های آبی نتایج نشان داد که حداکثر کارایی حذف آموکسی سیلین در pH=8 می باشد. همچنین افزایش غلظت یونی باعث کاهش و افزایش دوزجاذب موجب افزایش حذف شده است. داده های تعادلی جذب یا ایزوترم لانگموئر و سینتیک جذب با معادله ی سینتیکی درجه 2مطابقت بهتری نشان داد (26).
3. در مطالعه‌ای که توسط مهدی فضل زاده و همکاران تحت عنوان ارزیابی کاربرد فرایند الکتروفنتون در حذف آموکسی‌سیلین از محلول‌های آبی در اردبیل در سال 1394 انجام شد. بالاترین سطح راندمان در pH اولیه3، الکترولیتg/l 5/2، شدت جریان16/0 مول، غلظت ورودی  mg/l 30با زمان ماند120دقیقه، در حدود94 درصد بدست آمد. بیشترین مقدار آهن خروجی در پساب فرایند mg/l 9/10برای زمان واکنش 80دقیق، شدت جریان6/41،  pHبرابر با 3، مقدار 16/0 مول پراکسید هیدروژن و غلظت آموکسی سیلین mg/l 80 ثبت گردید و چنین بیان نمودند که الکتروفنتون راندمان قابل قبولی در حذف AMX با بکارگیری الکترود آهن از پساب دست‌ساز در مقیاس آزمایشگاهی در شرایط مربوط به این مطالعه نشان داد. در عین حال راندمان برای غلظت‌های بالاتر از50 غیر قابل قبول بود. با این وجود پساب های صنعتی غلظت خیلی کمتری از مطالعه دارند (27).
4. در مطالعه ای که توسط قربان عسکری و همکارانش تحت عنوان بررسی کارایی پوست حلزون به عنوان کمک منعقدکننده در حذف کدورت از محیط های آبی با استفاده از فرآیند الکتروکواگولاسیون با الکترود آلومینیوم انجام شد نتایج نشان داد بهترین کارایی حذف کدورت در شرایط pHبرابر8، زمان واکنش 30دقیقه، اختلاف پتانسیل 40ولت، دوز کمک منعقدکننده 2SS میلی گرم بر لیتر و غلظت کدورت200 NTUبه دست آمد (23).
5. در مطالعه ای که توسط علیرضا رحمانی و همکارانش تحت عنوان کارایی فرآیند الکتروکواگولاسیون در تصفیه فاضلاب صنعت فرآوری تخم مرغ انجام شد نتایج نشان داد راندمان حذف CODبا افزایش شدت جریان الکتریکی در زمان ماند افزایش می یابد، البته تعیین نقطه بهینه برای کاهش هزینه های بهره برداری از قبیل هزینه مصرف انرژی و الکترود الزامی است. بالاترین میزان کاهش COD99 درصد توسط الکترود آلومینیوم در زمان واکنش10 دقیقه و شدت جریان الکتریکی 27MA/Cm  حاصل شد. هم چنین الکترود آلومینیوم با مصرف انرژی به میزان 39kWh/m  و مقدار مصرف آند به میزان 25/0mg/cm  در مقایسه با الکترود آهن به صرفه تر است (24).
6. در مطالعه ای که توسط ادریس بذرافشان و همکارانش تحت عنوان حذف اسیدهیومیک از محیط های آبی توسط فرآیند انعقادالکتریکی توام با افزودن هیدروژن پراکسید انجام شد نتایج نشان داد که راندمان کل حذف اسیدهیومیک در pH=10 مساوی مساوی 3/5 گرم برلیترکلریدپتاسیم و زمان واکنش 60دقیقه حدود 97% وازاین مقدار92/1درصد سهم اثر فرآیند انعقادالکتریکی و7/9درصد سهم اثر فرآیند فنتون است و همچنین نتایج نشان دادکه با افزایش pH و هدایت الکتریکی به ترتیب راندمان حذف کاهش و افزایش می یابد(28).

1. 1. درصد حذف آموکسی سیلین  برحسب pH در فرایند الکتروکواگولاسیون از محلول های آبی چقدر است؟
   2. درصد حذف آموکسی سیلین  برحسب غلظت اولیه آموکسی سیلین در فرایند الکتروکواگولاسیون از محلول های آبی چقدر است؟
   3. درصد حذف آموکسی سیلین  برحسب زمان تماس در فرایند الکتروکواگولاسیون از محلول های آبی چقدر است؟
   4. درصد حذف آموکسی سیلین  برحسب ولتاژ در فرایند الکتروکواگولاسیون از محلول های آبی چقدر است؟

تعیین کارایی حذف آنتی بیوتیک آموکسی سیلین از محلول‌های آبی با استفاده از فرایند الکتروکواگولاسیون

1. تعیین درصد حذف آموکسی سیلین  برحسب  pH در فرایند الکتروکواگولاسیون از محلول های آبی.
2. تعیین درصد حذف آموکسی سیلین  برحسب غلظت اولیه آموکسی سیلین در فرایند الکتروکواگولاسیون از محلول های آبی.
3. تعیین درصد حذف آموکسی سیلین  برحسب زمان تماس در فرایند الکتروکواگولاسیون از محلول های آبی.
4. تعیین درصد حذف آموکسی سیلین  برحسب ولتاژ در فرایند الکتروکواگولاسیون از محلول های آبی.

وزارت نیرو، شرکت آب و فاضلاب

آنتی بیوتیک: به صورت کلی فرآورده یا ماده ای است که از یک میکروارگانیسم تولید یا از آن گرفته می‌شود و میکروارگانیسم‌های دیگر را از بین می‌برد.

آموکسی سیلین: از داروهای گروه بتالاکتام یکی از مهمترین و پر مصرف ترین آنتی بیوتیک های خوراکی است.

تجربی ازمایشگاهی

جامعه مورد مطالعه :  محلول‌های سنتتیک حاوی غلظت‌های مختلف آموکسی سیلین

معیارهای ورود : نمونه سنتتیک شده حاوی غلظت‌های الاینده آموکسی سیلین باشد.

با توجه به اینکه آزمایش از طریق یافتن بهینه ترین نقطه هر یک از متغیرها پیش می رود در نتیجه تعداد آزمایشات به شرح زیر است: 

نمونه‌ها به صورت سنتتیک در شرایط آزمایشگاهی تهیه می‌شود و غلظت نهایی آموکسی سیلین موجود در نمونه‌ها در انتهای فرایند اندازه‌گیری خواهد شد.

پس از اتمام فرایند هر نمونه مورد ازمایش ازکاغذ صافی واتمن و سپس از فیلتر سرنگی عبور داده می شود سپس مقدار جذب آموکسی سیلین با استفاده از دستگاه اسپکتروفتومتر قرائت خواهد شد و با توجه به میزان درصد حذف کارایی فرایند تعیین خواهد شد.

این تحقیق یک مطالعه تجربی در مقیاس آزمایشگاهی است که در یک سیستم بسته به‌صورت طرح پایلوت به انجام خواهد رسید. پودر آموکسی سیلین با درجه خلوص 5/99درصد، پرسولفات سدیم و سایر مواد شیمیایی مورد مصرف را تهیه می‌کنیم. محلول استوک آموکسی‌سیلین باغلظت500 میلی گرم در لیتر از حل کردن 5/0 گرم پودر آموکسی‌سیلین در1000میلی لیتر آب مقطر آماده و غلظت‌های مورد نظر از محلول استوک تهیه خواهد شد. آزمایشات به صورت ناپیوسته و با تغییر فاکتورهای pH، غلظت اولیه آموکسی سیلین، زمان تماس و ولتاژ صورت می‌گیرد. . انجام آزمایشات به صورت بهینه خواهد بود یعنی به این صورتی که با ثابت قرار دادن متغیرهای غلظت اولیه آموسی سیلین ، زمان تماس و ولتاژ و با متغیر گرفتن pH ، بهینه آن بدست خواهد آمد. جهت تعیین pH بهینه، متغیرهای غلظت آموکسی سیلین 50 میلی­گرم بر لیتر، زمان ثابت 30 دقیقه و تحت ولتاژ 30 وات در نظر گرفته می­شود سپس pH با استفاده از اسید­سولفوریک و سدیم هیدروکسید توسط pH­متردر پنج سطح 3و5و7و9و11تنظیم می­شود و پس از تنظیم شرایط مورد نظر نمونه ها در راکتور قرار میگیرد. در این روش از یک راکتور الکتروشیمیایی در مقیاس آزمایشگاهی باحجم 500 میلی لیتر استفاده می شود. تعداد 4 الکترود که شامل2عدد آند و2 عدد کاتد به ابعاد 10*30 سانتی متر و به ضخامت 2 میلی متر و به فاصله 5 سانتی متر از هم در داخل محفظه تعبیه خواهد شد. الکترودها با روش مونوپولار به مولد جریان الکتریسیته از نوع مستقیم وصل میشوند که توانایی تولید جریان 6 آمپر و میزان ولتاژ30ولت را خواهد داشت.

درفرایندالکتروکواگولاسیون یون های مسئول انعقاد در محل تولید می شوند و فرایند شامل مراحل پشت سرهم زیر است:

1_انحلال آندقربانی

2_تشکیل OH,H2درکاتد

3_انجام واکنش های الکترولیتیکی درسطوح الکترود

4_تشکیل پلیمرها و مونومرهای مسئول ناپایدارسازی کلوئیدها

5_حذف کلوئید توسط ترسیب و شناورسازی

 پس از اتمام زمان موردنظر حجم مشخصی از نمونه را سانتریفیوژ کرده و پس از عبور از فیلتر سرنگی (یا کاغذ صافی) با دستگاه اسپکتروفتومتر اندازه­گیری می­شود، به این صورت در مرحله بعد با متغیر گرفتن غلظت آموکسی سیلین آزمایشات پیش خواهد رفت در نهایت بهینه کلیه متغیرها بدست خواهد آمد. جهت اندازه گیری میزان آموکسی سیلین خروجی، از دستگاه اسپکتروفتومتری با استفاده از طول موج حداکثر جذب استفاده خواهد شد. کلیه آزمایشات در دمای محیط آزمایشگاه انجام خواهد گرفت. (در صورت تداخل مواد واسطه در سنجش آموکسی سیلین، سنجش آموکسی سیلین با استفاده از روش  CODمحاسبه میشود). درصد راندمان حذف آموکسی سیلین با استفاده از فرمول زیر  بدست می­آید :

 درصد راندمان حذف آموکسی سیلین= ((C₀-C₁)/C₀)×100

C₀: غلظت اولیه آموکسی سیلین                                  

C₁: غلظت خروجی آموکسی سیلین

پس از اتمام فرایند هر نمونه مورد ازمایش از فیلتر سرنگی عبور داده می شود سپس مقدار جذب آلاینده با استفاده از دستگاه اسپکتروفتومتر قرائت خواهد شد و با توجه به میزان درصد حذف، کارایی فرایند های انجام شده تعیین خواهد شد و نمودارهای مربوطه در نرم افزار excel رسم و مقدار بهینه هر متغیر تعیین میشود.

در این طرح کد شماره 9  دفترچه   راهنمای عمومی اخلاق در پژوهش‌های علوم پزشکی دارای آزمودنی انسانی که مربوط به حفاظت از محیط زیست می باشد رعایت خواهد شد همچنین کدهای شماره  11 و 30 و 31 مربوط به ائین نامه اخلاقی پژوهش مروبط به همین راهنمای عمومی اخلاق در پژوهش‌های علوم پزشکی دارای آزمودنی انسانی رعایت خواهد شد.

ندارد.

آموکسی سیلین- الکتروکواگولاسیون- محلولهای آبی

1. Rakhshani M، Rakhshani F، Mirshahi A. Self-medication in Zahedan City in 1999.Feyz،2002; 6)2 (:45-52. In [persian].
2. Shyan F, Pattern of Drug prescription in clinical ward of Motahari an Peimaneie Hospital in kordad 1385. Journal of Jahrom University of medical Sciences -8.
3. Elmolla E, Chaudhuri M. Optimization of Fenton process for treatment of amoxicillin, ampicillin and cloxacillin antibiotics in aqueous solution. Journal of hazardous materials. 2009;170 (2):666-72
4. Elmolla ES, Chaudhuri M. Degradation of the antibiotics amoxicillin, ampicillin and cloxacillin in aqueous solution by the photo-Fenton process. Journal of hazardous materials, 2009. 172(2-3): 1476-81
5. Homem V, Santos L. Degradation and removal methodsofantibioticsfromaqueous matrices– a review. J Environ Manage 2011; 92(10): 2304-47.
6. Githinji LJM، Musey MK، Ankumah RO.Evaluation of the Fate of ciproflixacin and Amoxicillin in Domestic Wastewater. Water Air soil Pollut. 2010; 219(1-4): 191-201
7. Kummerer K، Al-Ahmad A، Merschsundermam V. Biodegradabiliy of some antibiotics، elimination of wastewater bacteria in a simple test. Chemosphere. 2000. 40)7(:701-710.
8. Andreozzi R, Canterino M, Marotta R, Paxeus N. Antibiotic removal from wastewaters: the ozonation of amoxicillin. J Hazardous Materials 2005; 122(3): 243-50.
9. Panizza M, Dirany A, Sirés I ,Haidar M, Oturan N, Oturan MA. Complete mineralization of the antibiotic amoxicillin by electro-Fenton with a BDD anode. Journal of Applied Electrochemistry. 2014; 44 (12):1327-35.
10. Li K, Yediler A, Yang M, Schulte-Hostede S, Wong MH. Ozonation of oxytetracycline and toxicological assessment of its oxidation by-products. Chemosphere. 2008; 72(3):473-78.
11. Shen S, Ren J, Chen J, Lu X, Deng C, Jiang X. Development of magnetic multiwalled carbon nanotubes combined with near-infrared radiationassisted desorption for the determination of tissue distribution of doxorubicin liposome injects in rats. Journal of Chromatography A. 2011;1218(29):461926
12. Yazdanbakhsh AR،Manshuri M، Sheikh Efficiency of Combined Ciagulation and Advanced Oxidationby Fenton Process in the Removal of Clarithromycin Antibiotic COD. Yafte.2011؛ 13) 1( :7-16
13. Ay F، Kargi F.Advanced oxidation of amoxicillin by Fentons reagent treatment.J Ha Mat، 2010 ؛179)1-3 (: 622-7.
14. Githinji LJM, Musey MK, Ankumah RO. Evaluation of the Fate of Ciprofloxacin and Amoxicillin in Domestic Wastewater. Water Air Soil Pollut 2010; 219(1-4): 191-201
15. Carabineiro SA, Thavorn-Amornsri T, Pereira MF, Figueiredo JL. Adsorption of ciprofloxacin on surface-modified carbon materials. Water Res 2011; 45(15): 4583-4591 
16. Yu-ChenLin A, Lin CF, Chiou JM, Hong APK. O3 and O3/H2O2 treatment of sulfonamide and macrolide antibiotics in wastewater. J Hazard Mater 2009; 171(1-3): 452-458
17. Rozas O, Contreras D, Mondaca MA, PérezMoya M, Mansilla HD. Experimental design of Fenton and photo-Fenton reactions for the treatment of ampicillin solutions. J Hazard Mater 2010; 177(1-3): 1025-1030
18. Koyuncu I, Arikan OA, Wiesner MR, Rice C. Removal of hormones and antibiotics by nanofiltration membranes. J Memb Sci 2008; 309(1-2): 94-101
19. Choi KJ, Kim SG, Kim SH. Removal of antibiotics by coagulation and granular activated carbon filtration. J  Hazard Mater 2008; 151(1): 38-43.
20. Choi KJ, Son HJ, Kim SH. Ionic treatment for removal of sulfonamide and tetracycline classes of antibiotic. Sci Total Environ 2007; 387(1-3): 247-256
21. Kim TH, Kim SD, Kim HY, Lim SJ, Lee M, Yu S. Degradation and toxicity assessment of sulfamethoxazole and chlortetracycline using electron beam, ozone and UV. J Hazard Mater 2012; 227-228: 237-242.
22. Crisafully R, Milhome MA, Cavalcante RM, Silveira ER, De Keukeleire D, Nascimento RF. Removal of some polycyclic aromatic hydrocarbons from petrochemical wastewater using low-cost adsorbents of natural origin. Bioresource Technol 2008; 99(10): 45154519.
23. Asgari G, Ahmadzadeh A, Mehralipour J. Investigation of performance of Snail Shell as a coagulant aid in turbidity removal in aqueous solutions using electrocoagulation process by aluminum electrodes. Pajouhan Scientific Journal. 2014;12(4):35-42.
24. Rahmani A, Masoumi Z, Atashban Z, Azarian G. Electro-coagulation process performance in treatment of the effluent from egg processing industry. Pajouhan Scientific Journal. 2016; 14(4):59-69.
25. Eskandariyan A, Azad SS, Rahmani SA, Rastegar A, Alahabadi A. efficiency evaluation of activated carbon making from sycamore wood and treated with ammonium chloride in the removal of amoxicillin from aqueous solutions. 2017; 24(3): 183-189.
26. Samadi MT, Shokoohi R, Araghchian M, Azar MT. Amoxicillin removal from aquatic solutions using multi-walled carbon nanotubes. Journal of Mazandaran University of Medical Sciences. 2014;24(117):103-15.
27. Fazlzadeh M, Gulshan S, Bohloul A, Rezaei M. Evaluation of Electro-Fenton Process in Amoxicillin Removal from Aqueous Solutions. Journal of Health. 2016;7(3):276-87.
28. Bazrafshan E, Joneidi Jaafari A, Kord Mostafapour F, Biglari H. Humic acid removal from aqueous environments by electrocoagulation process duad with adding hydrogen peroxide. Iranian Journal of Health and Environment. 2012;5(2):211-24.

ندارد.